近日,浙江大学金一政课题组、王林军课题组与华南理工大学黄飞/应磊团队合作,在高性能蓝、绿光量子点发光二极管(QLED)的开发上取得进展。研究者揭示了无机量子点/有机高分子界面的电荷转移机制,继而通过调控高分子空穴传输材料的分子结构,有效地抑制了器件的载流子泄漏,从而同时创造了蓝、绿光QLED的效率/寿命新纪录,尤其是绿光QLED的性能已经满足显示业界的应用需求。
QLED是一种以胶体量子点材料作为发光中心、可通过溶液工艺制备的电致发光器件,是下一代低成本、低能耗、广色域大屏显示技术的有力竞争者。显示应用需要红、绿、蓝三色器件。目前,红光QLED原型器件的效率、工作寿命等性能指标已满足产业化要求,但蓝、绿光QLED的性能仍低于应用需求。针对该瓶颈问题,研究者应用纳晶科技公司的高性能CdSe基量子点为模型系统,开展了机制研究,发现:有机空穴传输材料能级的能量无序会显著增强量子点/有机空穴传输层界面的电子泄漏,是造成蓝、绿光QLED效率损失的关键通道。具体地,相比于无机晶体量子点,有机无定形聚合物薄膜具有显著的结构无序度与较强的电-声子耦合作用,导致了较多的带尾态分布与较大的能级展宽。此外,单颗量子点的尺寸(约10 nm)远大于有机聚合物单元(约1~2 nm),形成了单给体-多受体的特殊界面。研究者结合QLED的光谱表征与界面电子转移的非绝热动力学模拟,确证上述效应显著增强了界面电子转移,导致器件中的漏电流。
图1 蓝、绿光QLED的界面电荷转移机制
在明晰了上述关键机制的基础上,研究团队设计并合成了系列基于刚性共聚单元的咔唑-芴交替共聚聚合物(PF8Cz,已在东莞伏安光电科技有限公司实现生产和销售),并通过合成方法的调控实现了高分子量。该材料与传统聚合物传输层相比,具有更浅的LUMO能级与更小的能量无序,因而表现出优异的电子阻挡能力。最终,利用此空穴传输材料,研究团队构筑了高性能蓝、绿光QLED原型器件,最高外量子效率分别达21.9%与28.7%,且高效率窗口覆盖了从显示到通用照明的亮度范围。蓝、绿光QLED分别实现了长达4400小时与58万小时的工作寿命(100尼特下亮度衰减95%),均是目前报道过的QLED最高值。
该研究为QLED器件的材料设计提供了关键的新策略,实现了性能满足显示应用需求的绿光QLED原型器件,有望推动量子点印刷显示技术的实用化进程。
图2 高性能绿光、蓝光量子点发光二极管
该成果近日以“Solution-processed green and blue quantum-dot light-emitting diodes with eliminated charge leakage”为题发表于Nature Photonics(论文链接:https://www.nature.com/articles/s41566-022-00999-9)。浙江大学邓云洲博士、博士生陆遥、博士生朱希童和华南理工大学彭沣博士为本文共同第一作者。浙江大学金一政教授、王林军研究员和华南理工大学黄飞教授、应磊教授为本文共同通讯作者。参与的合作者还有浙江大学狄大卫教授、上海交通大学刘烽教授、浙江工业大学孙土来博士等。该研究获得国家自然科学基金委重大研究计划集成项目、优秀青年科学基金、面上项目和科技部重点研发计划等项目的支持。
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