目前，在钙钛矿发光二极管（PeLED）和量子点发光二级管（QLED）研究中存在一个困惑，即近期发表的前沿研究已经远远突破了Ray optics的取光效率极限。主流解释认为是光子回收显著提升了取光效率，甚至有观点认为利用光子回收可实现100%的取光效率。
近日，南方科技大学纳米科学与应用研究院执行院长、电子与电气工程系教授孙小卫及其团队、南科大电子系教授王恺在国际学术期刊Nature Nanotechnology发表题为“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。
该文以PeLED为例明确阐述了理论极限突破的原因，并否定了当前过度夸大的光子回收效果。由于PeLED内存在显著的光子回收和微腔效应，不应继续使用Ray optics模型评估取光效率，否则会严重高估的内量子效率。而针对光子回收能够带来极高效率的观点，文章指出光子回收策略在实践中反而可能降低效率。因为该策略牺牲了微腔效应，而微腔效应恰恰是PeLED高效率的主要原因之一。该工作首次明确提出光子回收跟微腔效应存在竞争关系，为PeLED取光效率优化指明了道路，防止后续研究陷入误区。由于量子点和钙钛矿材料类似，相比有机材料都有较大的折射率，此研究的结论也适用于QLED。
图1 (a) 光子回收策略和 (b) 微腔策略的流程图，显示了各种效应的相互关系。
由于钙钛矿材料斯托克斯位移较小，PeLED内部存在再吸收和再发射现象，该现象使得被局限在波导模和基底的光子有机会被重新提取到外部，从而增强效率，这个过程称为光子回收。光子回收潜在的效率增强作用为目前高效率的PeLED提供了理论支持。在此背景下，孙小卫团队认为光子回收并不能成为普遍的解释，并提出光子回收跟微腔效应存在竞争关系。
在如图1a所示的光子回收流程，每一轮回收中LEE获得累加，但同时能量也会被重新分配到非辐射复合和寄生吸收，从而放大损耗。例如图2d中的案例，当内量子效率（IQE）下降10%，效率就会衰减到原来的一半。另言之，光子回收策略对损耗非常敏感，想要通过增强光子回收来提升效率，需要同时满足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的内量子效率。然而这些完美条件在现实中难以实现，因此光子回收方案在实践中并不一定能带来有效增益。
图2 (a) 发光层厚度跟再吸收率的关系 (b) 光子回收对效率提升的作用 (c) 寄生吸收对光子回收的影响 (d) 内量子效率和寄生吸收对光子回收的影响 (e-f) 弱微腔和强微腔中效率的优化 (g) 微腔中的不同方向的偶极子的珀塞尔系数分离，对外耦合效率和内量子效率都有提升作用。
由于钙钛矿层的折射率往往比OLED中的有机发光材料更高，具有更强的微腔效应，仿真结果（图2ef）表明PeLED中外耦合效率严重依赖于微腔效应。基于增强的微腔效应，效率可以达到50%以上。然而在光子回收策略中增加发光层厚度会抑制微腔的形成（图1b），导致微腔效应和珀赛尔效应的衰减，不利于效率的提升。
综上，光子回收策略和微腔策略之间存在竞争作用。光子回收需要满足严格的前提条件才能有效地贡献光子，且在此过程中会牺牲微腔效应。因此光子回收策略在实践中并不能保证效率提升，甚至可能降低效率。在大部分情况下应优先考虑微腔效应。PeLED想要获得效率突破，应当需要根据材料和器件的特性选择匹配的取光策略，该研究指明了PeLED效率突破方向。
该研究工作第一作者为南方科技大学梅冠鼎博士，孙小卫教授为唯一通讯作者，南方科技大学为唯一通讯单位。该研究工作得到了国家科技部、国家自然科学基金的支持。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41565-024-01709-y
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